1 Einleitung und Zielsetzung

Als ultrafeine Partikel (UFP) werden Partikel mit einer Größe unter 100 nm bezeichnet (1). Sie entstehen bei Verbrennungsprozessen, werden aber auch in der Atmosphäre aus gasförmigen Vorläufersubstanzen gebildet. UFP kommen in der Luft in unterschiedlicher Konzentration, chemischer Zusammensetzung, Größe und Form vor und sind hoch komplexe und dynamische Gemische (2). Obwohl die Partikelanzahlkonzentration häufig von ultrafeinen Partikeln dominiert wird, werden diese aufgrund ihrer geringen Masse nur unzureichend über gravimetrische Methoden erfasst (3). Auch optische Partikelzähler, welche als Online-Messverfahren die gravimetrische Feinstaubmessung ergänzen, berücksichtigen diesen Partikelgrößenbereich nicht.

Es ist bereits bekannt, dass ultrafeine Partikel eine wichtige Rolle in Bezug auf die menschliche Gesundheit spielen. Dennoch sind ihre Auswirkungen bisher nur unzureichend in epidemiologischen Langzeitstudien untersucht worden, weshalb es derzeit keine Beurteilungsgrundlage und somit auch keine gesetzlichen Regelungen für Immissionsgrenzwerte gibt (4, 6). Während große Partikel bereits überwiegend in den oberen Atemwegen durch Impaktionsvorgänge abgeschieden werden, können ultrafeine Partikel auch in die alveolare Region vordringen und sich dort durch Diffusionsvorgänge ablagern. Da ultrafeine Partikel vom Abwehrsystem des Körpers nicht zuverlässig erkannt werden, können diese in Zellen und das Blut übergehen (5).

Ultrafeine Partikel rücken immer mehr in den Fokus der Öffentlichkeit und die Fragestellungen zu Messsystemen, Kennwerten und Bewertungen nehmen zu. Die LUBW führt deshalb seit Mai 2020 erste orientierende Außenluftmessungen und Vergleichsuntersuchungen mit ausgewählten UFP-Messgeräten durch. Mit einem Aerosolgenerator wurden zuvor unterschiedliche Partikelanzahlkonzentrationen im Labor hergestellt und unterschiedliche UFP-Messgeräte hinsichtlich ihrer Messeigenschaften überprüft. Dabei wurden zur Bestimmung der Gesamtpartikelanzahl Messgeräte der Firmen Naneos, Testo und Palas eingesetzt. Zusätzlich wurden zur Bestimmung der Partikelanzahlgrößenverteilung Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS) und ein Gesamtpartikelanzahl Kondensationskernzähler, englisch Condensation Particle Counter (CPC), der Firma Palas verwendet. Als internes Qualitätssziel wurde festgelegt, dass eine Abweichung von 30 % für die Messgenauigkeit toleriert wird (siehe Angaben in Tabelle 1).

Der Fachvortrag zur Veranstaltung ist im Volltext verfügbar. Das PDF enthält alle Bilder und Formeln.

1 Einleitung und Zielsetzung

Als ultrafeine Partikel (UFP) werden Partikel mit einer Größe unter 100 nm bezeichnet (1). Sie entstehen bei Verbrennungsprozessen, werden aber auch in der Atmosphäre aus gasförmigen Vorläufersubstanzen gebildet. UFP kommen in der Luft in unterschiedlicher Konzentration, chemischer Zusammensetzung, Größe und Form vor und sind hoch komplexe und dynamische Gemische (2). Obwohl die Partikelanzahlkonzentration häufig von ultrafeinen Partikeln dominiert wird, werden diese aufgrund ihrer geringen Masse nur unzureichend über gravimetrische Methoden erfasst (3). Auch optische Partikelzähler, welche als Online-Messverfahren die gravimetrische Feinstaubmessung ergänzen, berücksichtigen diesen Partikelgrößenbereich nicht.

Es ist bereits bekannt, dass ultrafeine Partikel eine wichtige Rolle in Bezug auf die menschliche Gesundheit spielen. Dennoch sind ihre Auswirkungen bisher nur unzureichend in epidemiologischen Langzeitstudien untersucht worden, weshalb es derzeit keine Beurteilungsgrundlage und somit auch keine gesetzlichen Regelungen für Immissionsgrenzwerte gibt (4, 6). Während große Partikel bereits überwiegend in den oberen Atemwegen durch Impaktionsvorgänge abgeschieden werden, können ultrafeine Partikel auch in die alveolare Region vordringen und sich dort durch Diffusionsvorgänge ablagern. Da ultrafeine Partikel vom Abwehrsystem des Körpers nicht zuverlässig erkannt werden, können diese in Zellen und das Blut übergehen (5).

Ultrafeine Partikel rücken immer mehr in den Fokus der Öffentlichkeit und die Fragestellungen zu Messsystemen, Kennwerten und Bewertungen nehmen zu. Die LUBW führt deshalb seit Mai 2020 erste orientierende Außenluftmessungen und Vergleichsuntersuchungen mit ausgewählten UFP-Messgeräten durch. Mit einem Aerosolgenerator wurden zuvor unterschiedliche Partikelanzahlkonzentrationen im Labor hergestellt und unterschiedliche UFP-Messgeräte hinsichtlich ihrer Messeigenschaften überprüft. Dabei wurden zur Bestimmung der Gesamtpartikelanzahl Messgeräte der Firmen Naneos, Testo und Palas eingesetzt. Zusätzlich wurden zur Bestimmung der Partikelanzahlgrößenverteilung Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS) und ein Gesamtpartikelanzahl Kondensationskernzähler, englisch Condensation Particle Counter (CPC), der Firma Palas verwendet. Als internes Qualitätssziel wurde festgelegt, dass eine Abweichung von 30 % für die Messgenauigkeit toleriert wird (siehe Angaben in Tabelle 1).

2 Messgeräte

Bei den Vergleichsuntersuchungen wurden folgende UFP-Messgeräte verwendet:

• Handgeräte der Testo vom Typ DiSCmini
• Handgeräte der Naneos vom Typ Partector 2
• Condensation Particle Counter der Palas (ENVI-CPC 100)
• Universal Scanning Mobility Particle Sizer (U-SMPS 2100 X) der Fa. Palas.

Die Messgeräte der Fa. Palas, bis auf den CPC, geben über ihre Betriebssoftware neben der Gesamtpartikelanzahl auch einen mittleren Partikeldurchmesser aus oder dieser kann berechnet werden. Mittels SMPS wird weiter die Anzahlgrößenverteilung der Partikel erfasst. In Tabelle 1 sind die unterschiedlichen Messgeräte sowie deren Kenngrößen zusammengefasst.

3 Labor-Vergleichsmessungen mit einem NaCl-Aerosol

Die Messungen wurden mit den in Abschnitt 2 beschriebenen Messgeräten durchgeführt. Die Messgeräte der Fa. Palas wurden in zwei Messcontainer eingebaut. Die Probenahme erfolgt durch ein Probenahme-Einlasssysystem der Fa. Palas. In Container 1 befand sich ein SMPS-System und ein CPC und in Container 2 nur ein SMPS-System. Zusätzlich wurden beide Container mit jeweils einem Membrantrockner Permapure MD-700-24-S-1, einem Butanol-Konverter CVF100 bzw. CVF500, einem Router für die Datenübertragung und einem Klimagerät ausgestattet.

Um die Messbereiche und die Vergleichbarkeit der Geräte zu prüfen, wurden drei unterschiedliche NaCl-Lösungen in den Konzentrationen 0,01%, 0,1% und 1% hergestellt und mit Hilfe des Aerosolgenerators PAG1000 der Fa. Palas zerstäubt. Der Aerosolgenerator kann in den zwei Betriebseinstellungen „low“ und „high“ betrieben werden. Zusätzlich kann bei beiden Betriebseinstellungen die Leistung zwischen 0% und 100% variiert werden. Da die Größe von Tropfen durch die Trockner in den Containern beeinflusst wird, wurde das Aerosol zur Trocknung durch eine Silicagel-Kartusche geleitet. Am Austritt der Silicagel-Kartusche liegt das NaCl kristallin vor, die relative Feuchte im Gas lag deutlich unter 10 %. Danach wurde das Aerosol in einen handelsüblichen Exsikkator (Glasgefäß aus dem Laborbereich) geleitet, der mit einer Rühreinheit versehen wurde, um eine homogene Verteilung der Partikel zu gewährleisten und Konzentrationsschwankungen auszugleichen. Das Aerosol wurde anschließend durch ein etwa 1 m langes Glasrohr geleitet, an dem sich vier Entnahmestellen befanden. Mit Hilfe von PVC-Schläuchen wurde das Aerosol den unterschiedlichen Messgeräten zur Verfügung gestellt. Um Konzentrationsspitzen, wie sie in der Außenluft vorkommen können, nachzustellen, wurden Partikelanzahlkonzentrationen von 20.000 bis 200.000 Partikel pro Kubikzentimeter erzeugt. In der Abbildung 3 ist das Fließschema zur Aerosolerzeugung dargestellt, in den Abbildungen 4a und 4b der Versuchsaufbau.

Abbildung 3: Fließschema des Prüfstandes zur Messung von NaCl-Aerosolen

Abbildung 4a: Versuchsaufbau zur Vergleichsmessung von NaCl-Aerosolen, Bildquelle: Brennfleck, LUBW

Abbildung 4b: Versuchsaufbau zur Vergleichsmessung von NaCl-Aerosolen: Bestückung der Messcontainer, Bildquelle: Brennfleck, LUBW

Abbildung 5: Gemessene Partikelanzahlkonzentration verschiedener Messgeräte bei einem NaCl-Aerosol aus einer 0,1% NaCl-Lösung bei unterschiedlichen Generatoreinstellung: high 50%, 75% und 100%

Abbildung 6: Mittlere Partikelgröße verschiedener Messgeräte bei einem NaCl-Aerosol aus einer 0,1% NaCl-Lösung bei unterschiedlichen Generatoreinstellung: high 50%, 75% und 100%.

Bei der Pumpenleistung 50% high werden von allen Messgeräten Partikelkonzentrationen um 20.000 P/cm³ erfasst. Alle eingesetzten Messgeräte stimmen bei der gemessenen Partikelanzahlkonzentration bei einer durchschnittlichen Abweichung unter 10% überein (Abbildung 5).

Bei einer Pumpenleistung von 75% high und deutlich mehr erzeugten NaCl-Partikel schwanken die Partikelanzahlkonzentrationen der Messgeräte zwischen etwa 75.000 P/cm³ beim Partector und ca. 90.000 P/cm³ beim SMPS 1. Dies entspricht einer Abweichung von etwa 20% (Abbildung 5).

Bei der Pumpenleistung high 100% liegen die Messwerte von vier Messgeräten zwischen 200.000 P/cm³ und 230.000 P/cm³, was einer Abweichung von 20% entspricht, während der CPC um die 150.000 P/cm³ erfasst (Abbildung 5).

Während die Partikelanzahlkonzentration mit zunehmender Pumpenleistung zunimmt, fällt die mittlere Partikelgröße mit zunehmender Pumpenleistung ab (Abbildung 6). Dabei ermittelt der Partector im Vergleich zu den anderen Messgeräten die niedrigsten mittleren Partikelgrößen. Die beiden SMPS-Systeme erfassen bei allen Messungen die höchste mittlere Partikelgröße, wobei sich die SMPS-Systeme geringfügig voneinander unterscheiden.

Dieser Versuch zeigt, dass die Partikelanzahlkonzentrationen bei allen eingesetzten UFP-Messgeräten bis zu einer Konzentration von etwa 100.000 P/cm³ gut übereinstimmen. Bei höheren Partikelanzahlkonzentrationen zeigt der CPC deutliche Abweichungen im Vergleich zu den anderen Messgeräten. Dies kann darauf zurückzuführen sein, dass beim CPC ab einer Konzentration von etwa 100.000 P/cm³ die Messung der Partikel über die Extinktion des Kollektivs erfolgt und nicht mehr über die Auswertung des Streulichts (Nephelometermodus). Die beiden SMPS-Systeme liefern vergleichbare Ergebnisse, die mittlere Abweichung liegt bei etwa 10 %. Bei den Handgeräten ist erkennbar, dass, obwohl der Partector in einem Messbereich von 10 bis 300 nm und der Testo DiSCmini von 10 bis 700 nm arbeiten, die Partikelkonzentrationen auf vergleichbarem Konzentrationsniveau mit den SMPS liegen.

4 Außenluft-Vergleichsmessungen

Tiefgarage und Außenbereich auf dem LUBW-Gelände

Die ersten Außenluft-Vergleichsmessungen wurden in der offenen Tiefgarage in einem Material-Lagerbereich gegenüber den Abstellplätzen der Luftmessnetz-Wartungsfahrzeuge (Diesel-Transporter) und danach auf dem Parkplatz der LUBW durchgeführt (Abbildung 7).

Zum Schutz des Testo DiSCmini wurde ein Impaktor am Aerosoleinlass angeschlossen. Neben der Vergleichbarkeit der Messgeräte wurden auch die Datenübertragung der SMPS-Systeme und die Klimatisierung überprüft.

Abbildung 7: UFP-Außenluft-Vergleichsmessungen in der Garage und auf dem Parkplatz der LUBW in Karlsruhe, Bildquelle: Brennfleck, LUBW

Um die Messeigenschaften der Partectoren der Fa. Naneos zu testen, wurden Außenluft-Vergleichsmessungen mit sechs Partectoren in der offenen Tiefgarage auf dem Gelände der LUBW durchgeführt (Abbildung 8). Die Messgeräte wurden dabei fünf Tage lang parallel betrieben.

Abbildung 8: UFP-Außenluft-Vergleichsmessungen mit sechs Partectoren auf dem Gelände der LUBW in Karlsruhe, Bildquelle: Brennfleck, LUBW

Im Folgenden werden die Ergebnisse dieser Außenluftmessungen dargestellt. Im Einsatz waren Handgeräte vom Typ Testo DiSCmini und Partector, zwei U-SMPS Systemen und ein zusätzliches CPC. Die Ergebnisse von Testo DiSCmini, Partector sowie CPC werden als 1-Minutenmittelwerte dargestellt. Die Daten der SMPS-Systeme werden über einen Zeitraum von 3 Minuten ermittelt. Aufgrund von systembedingten Vorbereitungs- sowie Wartezeiten ergeben sich dadurch für die SMPS-Systeme Messwerte alle 5 Minuten.

Vergleich Testo DiSCmini

Die beiden Testo DiSCmini Messgeräte wurden kontinuierlich über einen Zeitraum von 6 Tagen in der Garage der LUBW getestet. In diesem Zeitraum wurden Partikelanzahlkonzentrationen in der Außenluft zwischen ca. 4.000 P/cm³ und 75.000 P/cm³ gemessen (Abbildung 9). Der Konzentrationsverlauf ist synchron. Die parallel ermittelten Partikelanzahlkonzentrationen unterscheiden sich dabei um +3 %.

Abbildung 9: Vergleichsmessung mit zwei Testo DiSCmini Messgeräten bei 6 Tagen Dauerbetrieb; 1-min-Mittelwerte

Vergleich Partector

In diesem Zeitraum wurden Partikelanzahlkonzentrationen in der Außenluft zwischen ca. 3.000 P/cm³ und 115.000 P/cm³ gemessen (Abbildung 10). Der Konzentrationsverlauf ist vergleichbar. Die parallel ermittelten Partikelanzahlkonzentrationen unterscheiden sich dabei um weniger als +20%.

Abbildung 10: Vergleichsmessungen mit sechs Partectoren (P1-P6) in der Garage der LUBW in Karlsruhe im Zeitraum 10.09.-15.09.20, 1-min-Mittelwerte

Vergleich SMPS-Systeme

Zur Überprüfung der Vergleichbarkeit der beiden SMPS-Systeme wurden zur Auswertung der Außenluftmessungen 373 Datenpaare herangezogen. Die Ergebnisse sind in Abbildung 11 dargestellt. Es ist zu erkennen, dass die erfassten Messdaten um die Winkelhalbierende liegen. Sowohl bei niedrigeren als auch bei höheren Partikelanzahlkonzentrationen stimmen beide Messsysteme überein. Die Abweichungen der Gesamtkonzentrationen zwischen einem SMPS-System und einem Referenzgerät sollte laut Literatur 10% nicht übersteigen (7). Die ermittelten Abweichungen liegen über alle Partikelanzahlkonzentrationen im Mittel unter 2 %. Die größte Abweichung zweier Datenpaare beläuft sich auf 7%.

Abbildung 11: Korrelation der beiden eingesetzten U-SMPS-Systeme bei Außenluftmessungen im Zeitraum 18.-23.06.20: 3-min-Mittelwerte

Außenluft-Vergleichsmessungen mit unterschiedlichen UFP-Messgeräten

Die Außenluft-Vergleichsmessungen wurden ab Juni 2020 auf dem Gelände der LUBW durchgeführt. Die hier dargestellten Ergebnisse sind beispielhafte Auszüge. Die Ergebnisse von Testo DiSCmini, Partector sowie CPC werden als 1-Minutenmittelwerte dargestellt. Die Daten der SMPS-Systeme werden über einen Zeitraum von 3 Minuten ermittelt. Aufgrund von systembedingten Vorbereitungs- sowie Wartezeiten ergeben sich dadurch für die SMPS-Systeme Messwerte alle 5 Minuten.

In Abbildung 12 sind die Partikelanzahlkonzentrationen, die mit den unterschiedlichen UFP-Messgeräten am 20.06.20 parallel ermittelt wurden, zusammengefasst.

Abbildung 12: Partikelanzahlkonzentrationen der UFP-Außenluft-Vergleichsmessungen unter Einsatz unterschiedlicher Messgeräte am 20.06.20 auf dem Gelände der LUBW

Die Partikelanzahlkonzentration liegt an diesem Tag zwischen 4.000 P/cm³ und je nach Messgerät bis zu etwa 30.000 P/cm³. Während die erfassten Partikelanzahlkonzentrationen zwischen 0 Uhr und 12 Uhr gut übereinstimmen und eine max. Abweichung von etwa 20% aufweisen, werden Auffälligkeiten im Zeitraum 12 Uhr bis 24 Uhr festgestellt.

Bei genauerer Betrachtung des Zeitraums von 0 Uhr bis 12 Uhr in Abbildung 13 fällt auf, dass die erfassten Partikelanzahlkonzentrationen zu einigen Zeiten stärker voneinander abweichen.

Abbildung 13: Partikelanzahlkonzentrationen der UFP-Außenluft-Vergleichsmessungen am 20.06.20 auf dem Gelände der LUBW (0 Uhr bis 12 Uhr)

Abbildung 14: Partikelanzahl-Größenverteilungen SMPS1 zu unterschiedlichen Zeiten am 20.06.20

Die unter Einsatz des Partector ermittelte Partikelkonzentration weicht gegen 2:30 Uhr deutlich von den parallel mit den weiteren Messgeräten ermittelten Partikelkonzentrationen ab, gegen 10 Uhr ist dies nicht mehr festzustellen.

Im untersuchten Zeitraum lag die relative Feuchte unter 70%, so dass ein Einfluss über die Feuchtigkeit ausgeschlossen werden kann.

Kann es an der Anzahlverteilung der Partikelgrößen liegen? Hierzu wurden die mittels SMPS gemessenen Partikelanzahlgrößenverteilungen zu diesen zwei Zeiten ausgewertet. Abbildung 14 zeigt die Veränderung der Partikelanzahlgrößenverteilung: Während gegen 2:30 Uhr sehr viele Partikel im Bereich < 20 nm vorliegen, sind diese gegen 10 Uhr in deutlich geringerer Anzahl vorhanden. Dabei verschiebt sich der Modalwert von etwa 30 nm gegen 2:30 Uhr auf etwa 50 nm um 10 Uhr. Die Partikelanzahlkonzentration nimmt dabei um etwa 50% ab.

Im weiteren Verlauf der Partikelanzahlkonzentrationen an diesem Tag werden weitere zwei Episoden näher betrachtet (Abbildung 15).

Abbildung 15: Partikelanzahlkonzentrationen der UFP-Außenluft-Vergleichsmessungen unter Einsatz unterschiedlicher Messgeräte am 20.06.20 auf dem Gelände der LUBW (12 Uhr bis 24 Uhr)

Um etwa 14 Uhr weichen die Partikelanzahlkonzentrationen der eingesetzten Messgeräte deutlich voneinander ab. Die Konzentrationen der zwei SMPS-Systeme sowie des Testo DiSCmini stimmen dabei mit etwa 19.000 P/cm³ überein. Der CPC weist zu diesem Zeitpunkt eine deutlich höhere Partikelanzahlkonzentration von etwa 27.000 P/cm³ auf. Der Partector erfasst zum gleichen Zeitpunkt die niedrigsten Partikelanzahlkonzentrationen von etwa 15.000 P/cm³.

Um etwa 22 Uhr liegt die Partikelanzahlkonzentration im gleichen Konzentrationsbereich wie um 14 Uhr. Zu diesem Zeitpunkt werden jedoch kaum voneinander abweichende Partikelanzahlkonzentrationen erfasst. Die Partikelanzahlgrößenverteilung gegen 14 Uhr und 22 Uhr wird in der Abbildung 16 dargestellt. Um 14 Uhr überwiegen kleine Partikel mit einer Größe von unter 20 nm. Um 22 Uhr liegt der Modalwert bei etwa 60 nm.

Abbildung 16: Partikelanzahlgrößenverteilung des SMPS 1 zu unterschiedlichen Zeitpunkten am 20.06.20

Die Ergebnisse zeigen, dass mit dem Partector zu einigen Zeitpunkten im Vergleich niedrigere Partikelanzahlkonzentrationen erfasst werden. Eine Erklärung hierfür ist durch den jeweiligen Partikelgrößen-Erfassungsbereich der einzelnen Messgeräte begründet. Während mit dem Partector Angaben zu den Partikelanzahlen und der mittleren Partikelgröße für den Messbereich 10 nm bis 300 nm gegeben werden, sind dies beim CPC 4 nm bis 10.000 nm. Liegen sehr viele kleine Partikel (< 20 nm) in der Luft vor, können sich wegen der unterschiedlichen unteren Erfassungsgrenze die Anzahlkonzentrationen deutlich unterscheiden. Ein einheitlicher cut off der Messgeräte ist daher wünschenswert. Der Messbereich muss bei der Interpretation der Ergebnisse im Blick behalten werden.

Für die Messgeräte vom Typ Partector oder DiSCmini kommt maßgeblich hinzu: Liegen die Partikelgrößen nicht lognormal verteilt vor (Abbildung 14 links und Abbildung 16 links) werden Anzahl und mittlere Größe der Partikel mit einer größeren Ungenauigkeit bestimmt, weil dies im Berechnungsalgorithmus angenommen wird.

Im Folgenden werden die mit den Geräten parallel ermittelten mittleren Partikelgrößen der beiden SMPS-Messsysteme und der Handgeräte Testo DiSCmini und Partector an einem ausgewählten Messtag (22.06.20) miteinander verglichen. Anhand Abbildung 17 wird deutlich, dass die mit den Messgeräten ermittelten Partikelgrößen-Verlaufskurven, den gleichen Trend aufweisen. Zwei besonders auffällige Episoden werden näher betrachtet. Während um ca. 18 Uhr mit den beiden SMPS-Systemen eine höhere mittlere Partikelgröße erfasst wird, die etwa um 50 nm liegt, weist die mittlere Partikelgröße, ermittelt mit Testo DiSCmini und Partector, einen Wert von 35 nm auf. Zum späteren Zeitpunkt, um etwa 22 Uhr, ergibt sich über die SMPS-Systeme eine mittlere Partikelgröße von etwa 25 nm, mit den Handgeräten werden 35 nm ermittelt. Die Partikelanzahlgrößenverteilung eines der beiden SMPS-Systeme zu diesen zwei Zeitpunkten ist in der Abbildung 18 dargestellt.

Abbildung 17: Vergleich der mittleren Partikelgröße der verwendeten UFP-Messgeräte am 22.06.20

Abbildung 18: Partikelanzahlgrößenverteilung des SMPS 1 zu unterschiedlichen Zeitpunkten am 22.06.20

Diese Versuche belegen, dass generell bei der Interpretation von Messergebnissen für Ultrafeinpartikeln mit den Handgeräten auch bei den mittleren Partikelgrößen bedingt durch das Messprinzip und die Berechnung der Partikelanzahl und –größe eine größere Ungenauigkeit vorliegen kann (siehe Tabelle 1).

Liegt eine lognormale Partikelgrößenverteilungen des Aerosols vor und innerhalb der Schnittmenge des (10 nm – 300 nm)-Messbereichs der Partikelgrößen-Erfassung der unterschiedlichen Messgeräte, stimmen die Messergebnisse bei den Vergleichsmessungen für die Gesamtpartikelzahlen i. d. R.  gut überein. Dominieren kleine Partikel unter 20 nm, unterscheiden sich die Ergebnisse deutlich stärker. Dies ist u. a. bedingt durch die geräteabhängige unterschiedliche untere Partikelgrößen-Erfassungsgrenze (cut-off). Größere Partikel (> 300 nm) tragen bei der Erfassung der Partikelanzahl in der Außenluft bei realen Aerosolen meist zur Gesamtpartikelanzahlkonzentration nicht nennenswert bei, so dass die obere Erfassungsgrenze keinen so entscheidenden Einfluss auf die Partikelanzahlkonzentration hat. Die Angaben zu den mittleren Partikeldurchmessern bei den Handgeräten vom Typ Partector oder Testo DISCmini sollten nur als Anhaltswert dienen.

Für die weiteren Außenluftversuche wurde das Testo DISCmini System nicht mehr verwendet.

Luftmesscontainer: Teststation auf dem Prüffeld der LUBW

In der Teststation Großoberfeld in Karlsruhe wurden zur UFP-Probenahme zwei Partectoren an das Stations-Probenahmerohr für gasförmige Luftinhaltsstoffe angeschlossen (Abbildung 19). Ziel dieses Versuchs ist es, unter Realbedingungen Erkenntnisse zum Dauerbetrieb der Partectoren zu erhalten.

Abbildung 19: UFP-Außenluft-Vergleichsmessungen mit zwei Partectoren in der Teststation der LUBW in Karlsruhe Großoberfeld, Bildquelle: Brennfleck, LUBW

Die beiden Partectoren P1 und P3 werden seit September in der Teststation der LUBW betrieben. In diesem Zeitraum wurden Partikelanzahlkonzentrationen in der Außenluft zwischen ca. 1.000 P/cm³ und 270.000 P/cm³ gemessen (1-min-Mittelwerte). Aufgrund der Datenmenge ist eine Auswertung von 1-min-Mittelwerten für längere Zeiträume nicht praktikabel. In der Abbildung 20 ist der Verlauf der Partikelanzahlkonzentrationen P1 und P3 als 30-min-Mittelwerte beispielhaft für den Zeitraum von 17.09. bis zum 22.10.20 dargestellt. Die Verlaufskurven sind nahezu deckungsgleich, die ermittelten Anzahlkonzentrationen können sich um +25% unterscheiden. Der Partector P3 zeigt häufige Ausfälle bei der Erfassung der Daten. Die Ausfälle sind auf die Pumpe des Partectors zurückzuführen, die nicht für einen Dauerbetrieb ausgelegt ist. Durch eine neue Firmware-Version und den Austausch der Pumpe sollen die Ausfälle behoben werden.

Abbildung 20: Verlauf der Partikelanzahl für Partector P1 und P3 an der Teststation Karlsruhe Großoberfeld im Dauerbetrieb im Zeitraum von 17.09.-22.10.20, 30-min-Mittelwerte

Da im Probenahmerohr an der Teststation der LUBW keine Trocknungsstrecke vorgesehen ist, laut Hersteller jedoch die Probenahmeluft beim Eintritt in das Partector-Messgerät die relative Luftfeuchte 80% nicht überschreiten soll, wurde die Temperatur und relative Luftfeuchtigkeit im Probenahmerohr kontinuierlich erfasst. Sie betrug im Messzeitraum im Probenahmerohr zwischen 40% und 75% bei einer Temperatur zwischen 19°C und 21°C, die empfohlenen Herstellerangaben werden eingehalten.

UFP-Messcontainer

Die Messgeräte der Fa. Palas wurden in zwei klimatisierte Messcontainer eingebaut. Für alle in einem Container eingebauten Messgeräte erfolgte die Probe-nahme durch ein Probenahme-Einlasssystem der Fa. Palas. In Container 1 wurden ein SMPS-System, ein CPC und zwei Partectoren eingebaut. Der Container 2 ist mit einem SMPS-System sowie zwei Partectoren bestückt. Zusätzlich sind beide Container mit jeweils einem Membrantrockner Permapure MD-700-24-S-1, einem Butanol-Konverter CVF100 bzw. CVF500, einem Router für die Datenübertragung und einem Klimagerät ausgestattet. Die beiden Container sind auf dem Gelände der Teststation der LUBW in Karlsruhe Großoberfeld aufgebaut. In den Abbildungen 21 und 22 ist der Aufbau der Außencontainer dargestellt.

Abbildung 21: Messcontainer 1 und 2 mit zwei U-SMPS-Systemen, vier Partectoren und einem zusätzlichem CPC, Vorderansicht und Rückseite, Bildquelle: Brennfleck, LUBW

Abbildung 22: Messcontainer zu UFP-Vergleichsmessungen an der Teststation Karlsruhe Großoberfeld, Bildquelle: Brennfleck, LUBW

Die Außenluftvergleichsmessungen wurden ab Juni 2020 auf dem Testgelände der LUBW fortgeführt. In den Abbildungen sind beispielhafte Auszüge aus den Vergleichsmessungen gezeigt. Partector-Daten und CPC-Daten sind als 1-Minutenwerte dargestellt. Die Daten der SMPS-Systeme werden über einen Zeitraum von 3 Minuten ermittelt. Aufgrund von systembedingten Vorbereitungs- sowie Wartezeiten ergeben sich dadurch für die SMPS-Systeme Messwerte alle 5 Minuten.

In Abbildungen 23 und 24 sind die mit den UFP-Messgeräten ermittelten Partikelanzahlkonzentrationen für einen Zeitraum von 5 Wochen zusammengefast. Die Partikelanzahlkonzentrationen schwanken in diesem ausgewählten Zeitraum zwischen 1.000 P/cm³ und je nach Messgerät bis zu etwa 190.000 P/cm³. Die mit den Messgeräten parallel ermittelten Partikelanzahlkonzentrationen verlaufen synchron. Die Anzahlkonzentrationen liegen auf vergleichbarem Niveau, Unterschiede resultieren aus der unterschiedlichen zeitlichen Auflösung und den Messbereichen. Teilweise ergeben sich Datenlücken bei den Partectoren, da sich diese bei einer zu geringen Batteriespannung automatisch ausschalten. Ohne Ausfälle hingegen ließen sich die beiden SMPS und der CPC betreiben.

Die mittels eines SMPS-Systems ermittelten Partikelanzahlkonzentrationen liegen im Schnitt auf geringerem Niveau. Bedingt durch den SCAN-Vorgang wird im Gegensatz zu den anderen Messgeräten nur alle 5 Minuten ein Messwert erzeugt. Die Ergebnisse der SMPS-Systeme liegen deshalb bei der Gesamtkonzentration unterhalb der Ergebnisse des CPC und der Partectoren. Bei kurzzeitig hohen Partikelanzahlkonzentrationen in der Außenluft weist der CPC die höchsten Werte auf. Da der CPC die Partikel im Größenbereich von 4 nm bis 10.000 nm erfasst, ist dies durch den weiter gefassten Messbereich - insbesondere zu kleinen Partikelgrößen - begründet.

Abbildung 23: Partikelanzahlkonzentrationen der UFP-Außenluft-Vergleichsmessungen im Container 1 unter Einsatz von Partectoren, CPC und SMPS auf dem Gelände der Teststation der LUBW

Abbildung 24: Partikelanzahlkonzentrationen der UFP-Außenluft-Vergleichsmessungen im Container 2 unter Einsatz von Partectoren und SMPS auf dem Gelände der Teststation der LUBW

Ausgehend von diesen Datensätzen werden die Parallelmessungen der Gerätetypen untereinander betrachtet.

In Abbildung 25 ist die Partikelanzahlkonzentration der vier eingesetzten Partectoren beispielhaft für einen Zeitbereich von einer Woche zusammengefasst. Dabei befinden sich die Partectoren P2 und P4 im Container 1 und die Partectoren P5 und P6 im Container 2. Der Verlauf der Konzentrationskurven ist völlig synchron, die Abweichung von Einzelergebnissen liegt trotz der zwei unterschiedlichen Einlässe für die Probenahmen unter 20%.

Abbildung 25: Vergleich der Partikelanzahlkonzentrationen der UFP-Außenluft-Vergleichsmessungen im Container 1 und 2 unter Einsatz von 4 Partectoren auf dem Gelände der Teststation der LUBW, 1-min-Mittelwerte

In Abbildung 26 ist die Partikelanzahlkonzentration der beiden SMPS Systeme für den ausgewählten Zeitraum zusammengefasst. In diesem Zeitraum wurden Partikelanzahlkonzentrationen in der Außenluft zwischen ca. 1.000 P/cm³ und 130.000 P/cm³ festgestellt (Abbildung 26). Die Anzahlkonzentrationen der beiden Systeme unterscheiden sich kaum, die Abweichungen liegen unter 10 % (Abbildung 27).

Abbildung 26: Vergleich der beiden SMPS-System im Dauerbetrieb auf dem Gelände der Teststation der LUBW, alle 5 min wird ein 3-min-Mittelwert ermittelt

Abbildung 27: Korrelation der beiden eingesetzten U-SMPS-Systeme bei Außenluftmessungen im Zeitraum von 02.09.20 bis 08.10.20, 3-min-Mittelwerte

In der Abbildung 28 sind für Oktober 2020 die Tagesmittelwerte der parallel mit Partectoren, CPC und SMPS ermittelten Partikelanzahlkonzentrationen dargestellt.

Abbildung 28: UFP-Tagesmittelwerte für Oktober 2020 an der Teststation der LUBW beim Einsatz von Partectoren, CPC und SMPS auf dem Gelände der Teststation der LUBW

Die Tagesmittelwerte (Partectoren: Mittelwert von 4 Messgeräten; CPC: 1 Messgerät; SMPS: Mittelwert von 2 Messgeräten) liegen auf auf gleichem Niveau. Die mit SMPS und Partectoren ermittelten Tagesmittelwerte sind nahezu identisch, die maximalen Abweichung von Tagesmittelwerten in Bezug zum SMPS liegen bei +14 %. Mit CPC werden meist höhere Tagesmittelwerte ermittelt, dies ist u. a. durch die untere Erfassungsgrenze begründet.

Das Qualitätsziel von +30 % für die Ermittlung der Gesamtpartikelzahl mit Partectoren wird eingehalten.

5 Zusammenfassung und Ausblick

Die Laboruntersuchungen und Außenluftuntersuchungen auf dem LUBW-Testfeld haben gezeigt:

Die Ermittlung der Gesamtpartikelanzahl mit den unterschiedlichen Messgeräten erfolgt trotz unterschiedlicher Messprinzipien, Messbereiche und zeitlicher Auflösung i. d. R.  mit einer zufriedenstellenden Schwankungsbreite von < 30 % und erfüllt damit das Qualitätsziel.

Treten größere Unterschiede bei den Messgrößen auf, lassen sich diese aus dem Messbereich der Messgeräte und/oder aus der Partikelanzahlgrößenverteilung erklären. Liegen sehr viele kleine Partikel in der Luft und/oder eine nicht lognormal verteilte Partikelgröße des Aerosols vor, liefern die eingesetzten Handmessgeräte - insbesondere die Partectoren – ggf. ungenaue Anzahlkonzentrationen und mittlere Partikelgrößen, dies ist laut Hersteller auf den Berechnungsalgorithmus zurückzuführen. Aus diesem Grund wird eine Messgenauigkeit für die Gesamtzahl der Partikel von +30 % angegeben (Tabelle 1).

Für genauere UFP-Messungen sind erwartungsgemäß die kosten- und betreuungsintensiveren SMPS und CPC-Messsysteme zu verwenden.

Die kleinen und einfach zu bedienenden UFP-Handgeräte sind grundsätzlich zur Erfassung der Partikelanzahl-Konzentration bei Immissionsmessungen geeignet, wenn als Qualitätsziel die Schwankungsbreite der erhaltenen Gesamtpartikelkonzentrationen von +30 % akzeptabel ist, was für orientierende UFP-Messungen im nicht gesetzlich geregelten Bereich ausreichend erscheint. Die Einhaltung dieser Grenze belegen die Ergebnisse aus den Vergleichsmessungen im Labor und bei realen Außenluftmessungen auf dem Testfeld auch über einen längeren Zeitraum. Mit diesen Systemen kann mit geringem Aufwand und Platzbedarf auch an Standorten, an denen Kleinmessstationen eingesetzt sind und in die wegen Platzmangels keine weiteren, größeren Messgeräte eingebaut werden können, ein Überblick über UFP-Konzentrationen gewonnen werden.

Als nächster Standort für Vergleichsmessungen werden die Container verkehrsnah eingesetzt. Ob sich die bisher erhaltenen Ergebnisse bestätigen, bleibt abzuwarten.

Mittlerweile hat sich für die Partectoren im weiteren Untersuchungsverlauf herausgestellt, dass die Pumpen in den Handgeräten für einen Dauereinsatz von mehr als drei Monaten nicht geeignet sind, der Hersteller wird eine andere Pumpe zur Verfügung stellen. Die Tests hierzu sind bereits angelaufen.

6 Literatur

1. DIN CEN/TS 17434. Außenluft-Bestimmung der Partikelanzahlgrößenverteilung des atmosphärischen Aerosols mit einem Mobilitäts-Partikelgrößenspektrometer (MPSS).
2. W. Birmili, A. Pietsch, T. Niemeyer, J. Kura, S. Hoffmann, A. Daniels, J. Zhao, J. Sun, B. Wehner, A. Wiedensohler. Vorkommen und Quellen ultrafeiner Partikel im Innenraum und in der Außenluft - Aktueller Kenntnisstand. Gefahrstoffe Reinhaltung der Luft. VDI Fachmedien, 2020, S, 33-43.
3. Airport, Fraport AG - Luftqualität - Ultrafeine Partikel (UFP). 2019.
4. Wichmann-Fiebig, M. Überlegungen zur rechtlichen Regelung von UFP in der Außenluft. Gefahrstoffe Reinhaltung der 2020, Bd. VDI Fachmedien, S. 44-46.
5. Umweltbundesamt. Health Effects of Ultrafine Particles, Systematic literature search and the potential transferability of the results to the German setting. s.l.: Umwelt & Gesundheit, 2018.
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