Der Beitrag dokumentiert Anforderungen an die Qualitätssicherung und Datenqualität des Messverfahrens und zeigt anhand von 2 Praxisbeispielen aus den Städten Dortmund und Wuppertal, wie mit Hilfe von NO₂-Passivsammlermessungen eine flächenhafte und ergänzende Datengrundlage geschaffen und die Wirksamkeit von Maßnahmen langfristig überprüft werden kann.

Der Fachvortrag zur Veranstaltung ist im Volltext verfügbar. Das PDF enthält alle Bilder und Formeln.

Motivation – Ziele, Methodik und Qualitätssicherung

Neben dem Tagesmittelwert von 50 µg/m³ für Partikel PM₁₀, der an nicht mehr als 35 Tagen im Kalenderjahr überschritten werden darf, stellt der Jahresmittelwert für Stickstoffdioxid (NO₂) die derzeit kritischste flächenhafte Immissionskenngröße dar. Seit dem 01.01.2010 gilt ein Immissionsgrenzwert von 40 µg/m³ für NO₂ (Kalenderjahr). Werden die in der 39. BImSchV² zum Schutz der menschlichen Gesundheit und der Umwelt festgelegten Immissionsgrenzwerte überschritten, besteht nach § 47 Abs. 1 BImSchG³ die Pflicht, Luftreinhaltepläne zu erstellen. Neben der Einrichtung von Umweltzonen existieren eine Reihe weiterer, zum Teil schadstoffspezifischer und bereits erprobter Maßnahmen, deren Umsetzung einer Überschreitung von Beurteilungswerten grundsätzlich entgegenwirkt (Quelle: BASt⁴, BMVBS⁵).

²  BImSchV             Bundes-Immissionsschutzverordnung

³  BImSchG             Bundes-Immissionsschutzgesetz

⁴  BASt                    Bundesanstalt für Straßenwesen

⁵  BMVBS               Bundesministerium für Verkehr, Bau und Stadtentwicklung 

Aktuell zeigt sich die NO₂-Belastungssituation nach Angaben des Umweltbundesamtes (UBA) in der bundesweiten Analyse seit 2009 im Mittel etwa unverändert. Im Jahr 2013 wurden an etwa 70 % der städtischen verkehrsnahen Messstationen NO₂-Jahresmittelwerte von 40 µg/m³ überschritten. Es besteht also nach wie vor ein anhaltend hoher Handlungsdruck, zielgerichtete und wirksame Maßnahmen zur Reduzierung der urbanen Luftqualität zu entwickeln sowie deren Wirksamkeit langfristig zu überprüfen. Den punktuell nachgewiesenen Überschreitungen aus den mit hohem Aufwand betriebenen Ländermessnetzen wurde in der Vergangenheit häufig vor allem mit punktuellen Maßnahmen begegnet. Mittlerweile herrscht in Forschung und Praxis jedoch Konsens, dass lokale Ansätze - häufig in Verbindung mit Einzelmaßnahmen - nicht ausreichen werden, die Schadstoffbelastung in der Fläche hinreichend zu mindern. Heute gelten vor allem Maßnahmenbündel innerhalb abgestimmter Handlungskonzepte als geeignetes Mittel, die gewünschten Minderungseffekte zu erzielen, um den hohen EU-Anforderungen gerecht zu werden.

Abbildung 5. NO₂-Passivsammler: Zum Schutz vor Witterungseinflüssen werden sie in einem nach unten geöffneten Gehäuse exponiert (Quelle: Müller-BBM GmbH).

Als eine wesentliche Entscheidungsgrundlage für effektive Handlungskonzepte fehlen häufig flächendeckende Messungen und Beurteilungen von Immissionen. Mit den Ergebnissen kontinuierlich durchgeführter Messungen kann, ergänzend zu den bereits etablierten Methoden mittels Immissionsprognosen, neben der Erfassung der immissionsseitigen Ist-Situation auch die Wirksamkeit von Maßnahmen langfristig und belastbar überprüft werden. Der Einsatz von Passivsammlern erlaubt aufgrund des Messverfahrens eine einfache und kostengünstige, aber dennoch belastbare Erfassung der NO₂-Konzentrationen zeitgleich an einer großen Anzahl von Messstellen bei vergleichsweise geringem Aufwand. Hierzu werden spezielle Sammler (Abbildung 5) an ausgewählten Messorten (z B. an Straßenlaternen oder Schildermasten) kontinuierlich exponiert und nach den Probenahmen laboranalytisch untersucht. Die Einzelexpositionszeiträume betragen im Allgemeinen etwa 4 Wochen.

Im Rahmen der hier vorgestellten Messungen sowie auch darüber hinaus werden bei Müller-BBM die NO₂-Passivsammler der Firma passam ag, Schweiz eingesetzt. Eine Spannungsversorgung ist nicht erforderlich, die verwendeten Adsorbenzien sind ungefährlich. Das Gesamtmessverfahren (Probenträger, Probenahme sowie Analytik) entspricht den Vorgaben der DIN EN 16339, die seit dem Jahr 2013 zu diesem Messverfahren vorliegt.

Auf der Basis umfangreicher Qualitätssicherungsprozeduren – im Folgenden auszugsweise dargestellt - kann eine zum Referenzverfahren äquivalente Datenqualität und somit Belastbarkeit der Ergebnisse sichergestellt werden. Vorgaben zu Messverfahren und zur Beurteilung von Stickstoffdioxid NO₂ sind national in der 39. BImSchV und in der TA Luft dokumentiert. Die 39. BImSchV stellt dabei die nationale Umsetzung der aktuellen europäischen Luftqualitätsrahmenrichtlinie aus dem Jahr 2008 dar. Für die messtechnische Ermittlung der NO₂-Konzentration sind in den vorgenannten Richtlinien Datenqualitätsziele und Referenzmessmethoden aufgeführt. Als Datenqualitätsziele für NO₂ sind in Anlage 1-A der 39. BImSchV Unsicherheiten von 15 % für ortsfeste Messungen und 25 % für orientierende Messungen aufgeführt. Als Referenzmessmethode für NO₂ ist die kontinuierliche Messung mittels Chemilumineszenz nach DIN EN 14211 vorgegeben.

Im Zuge der flächenhaften Luftqualitätsüberwachung werden seit mehreren Jahren ergänzend zu ortsfesten Messungen nach DIN EN 14211 auch NO₂-Messungen mittels geeigneter Passivsammler durchgeführt. Diese unterliegen im Allgemeinen einer größeren Messunsicherheit, der im Rahmen der messtechnischen Vorgaben durch eine erhöhte Unsicherheit von 25 % für orientierende Messungen Rechnung getragen wird. Im Zuge umfangreicher Untersuchungen ist das Landesamt für Natur, Umwelt und Verbraucherschutz (LANUV) NRW zu dem Ergebnis gekommen, dass unter bestimmten Randbedingungen bei Verwendung eines speziellen Passivsammlers inkl. Diffusionsbarriere auch mit Passivsammlermessungen die Datenqualitätsziele für ortsfeste Immissionsmessungen eingehalten werden können.

Müller-BBM führt als nach DIN EN 17025 akkreditiertes Prüflaboratorium und gemäß § 29b BImSchG notifizierte Messstelle seit vielen Jahren regelmäßig NO₂-Messungen sowohl nach dem Referenzverfahren als auch mittels Passivsammlern durch. Beide Messverfahren sind dabei Gegenstand der Akkreditierung und des Bekanntgabeumfangs. Im Zuge der Qualitätssicherung werden von Müller-BBM seit mehreren Jahren kontinuierlich Vergleichsmessungen von NO₂-Passivsammlermessungen und Messungen mittels Referenzverfahren durch das LANUV NRW durchgeführt. Der auf dieser Grundlage resultierende Datensatz wurde auf der Basis des EU-Leitfadens zur Äquivalenzprüfung (Version Januar 2010) ausgewertet, um die daraus ermittelte Messunsicherheit mit den Datenqualitätsvorgaben der 39. BImSchV vergleichen zu können.

Als Datengrundlage dienen vollständige Zeitreihen auf Basis von Monatsmittelwerten der Jahre 2010 bis 2013 für die Stationen BOTT und VEAE sowie der Jahre 2011 bis 2013 für die Station VDOM. Insgesamt steht hiermit ein umfangreiches Datenkollektiv von 132 Vergleichsdaten (Monatsmittelwerte) zur Verfügung, das zudem gleichmäßig über die verschiedenen Jahreszeiten und den damit verbundenen Witterungsbedingungen verteilt ist. Die Vergleichsmessungen werden aktuell in 2015 kontinuierlich fortgeführt, im Rahmen des Gleichwertigkeitsnachweises werden jedoch lediglich vollständige Kalenderjahre verwendet.

Im Zuge einer einheitlichen Umsetzung des Äquivalenztests wurde von einer Arbeitsgruppe der Europäischen Kommission ergänzend zum o.g. Leitfaden eine frei zugängliche und geschützte Excel-Arbeitsmappe erstellt, in der die statistische Auswertung vollständig und qualitätsgesichert abgebildet ist. Mit dem Test wird geprüft, ob das sogenannte Kandidatverfahren (Candidate Method, CM) als gleichwertig zum Referenzmessverfahren (Reference Method, RM) angesehen werden kann. Für die hier dargestellte Aus- und Bewertung wurde die Excel-Arbeitsmappe in der aktuellen Version 2.9 verwendet. Das wesentliche Ergebnis des Äquivalenztests ist in Tabelle 1 unter dem Punkt „Expanded relative uncertainty“ in Fettdruck dokumentiert:

Die erweiterte relative Messunsicherheit des Kandidatverfahrens beträgt für das beschriebene Datenkollektiv 11,1 %

und liegt damit unterhalb der geforderten Messunsicherheit von 15 % gemäß den Datenqualitätszielen in Anhang I der Richtlinie 2008/50/EG bzw. Anlage 1-A der 39. BImSchV für Stickstoffdioxid (NO₂). Abbildung 1 zeigt ergänzend die grafische Darstellung der orthogonalen Regression „Kandidat- vs. Referenzmethode“.

Tabelle 1 Ergebnisse des Äquivalenztests (Auszug aus der o. g. Excel-Arbeitsmappe der EU-Arbeitsgruppe).

Abbildung 6. Grafische Darstellung der orthogonalen Regression „Kandidat- vs. Referenzmethode“ (Auszug aus Excel-Arbeitsmappe der EU-Arbeitsgruppe). 

Das hier geprüfte NO₂-Passivsammler-Messverfahren zur Bestimmung der NO₂-Konzentrationen in der Immission kann somit als gleichwertig zum Referenzverfahren bezeichnet werden. Der Wertebereich der geprüften NO₂-Konzentrationen reicht dabei aktuell von 19 bis 73 µg/m³. Die Unsicherheit des Referenzverfahrens wurde konservativ mit 0 angesetzt, Ausreißer wurden nicht eliminiert.

Praxisbeispiele aus Dortmund und Wuppertal

Die Immissionssituation im Hinblick auf die Belastung durch Stickstoffdioxid (NO₂) wird in den Städten Dortmund und Wuppertal in erster Linie durch Messungen an wenigen, ausgewählten Messstandorten durch das LANUV NRW erfasst und bewertet. Um darüber hinaus insgesamt auf räumlich differenzierte Messdaten zur NO₂-Belastung zurückgreifen zu können, werden in beiden Stadtgebieten in Ergänzung zu den kontinuierlichen Messungen des LANUV NRW auch kommunale Messungen von Stickstoffdioxid (NO₂) mittels Passivsammlern an einer deutlich größeren Anzahl von Messpunkten durchgeführt.

Müller-BBM begleitet beide Städte in den auf mehrere Jahre angelegten Messprojekten.

In Dortmund wird die NO₂-Belastung über die 5 Messpunkte des LANUV NRW hinaus an 20 weiteren Messorten mittels Passivsammlern kontinuierlich über mehrere Jahre erfasst (Abbildung 7). Dabei wird explizit nicht nur an potentiell hoch belasteten Punkten gemessen, sondern das Ziel dieses Messprogramms ist es, Informationen über die Belastung im gesamten Stadtgebiet zu gewinnen. Dabei wird auch bewusst an Punkten gemessen, die keinen direkten Verkehrsbezug haben. Aktuelle Ergebnisse zeigen, dass die räumliche Verteilung der NO₂-Belastung differenziert zu bewerten ist: Während an den in relevantem Umfang durch Verkehr belasteten Messorten typische hohe NO₂-Belastungen im Jahresmittel erreicht werden, liegen die entsprechenden Mittelwerte abseits dieser Belastungsschwerpunkte deutlich niedriger. Insgesamt zeigen die Ergebnisse der NO₂-Messungen in Dortmund ein typisches innerstädtisches Be lastungsniveau im Einzugsbereich des Ballungsraumes Ruhrgebiet. Über die aktuelle Belastungssituation hinaus kann mit dieser hohen Anzahl an Messpunkten die zeitliche Entwicklung der Belastung dokumentiert werden, ohne dabei von einzelnen, lokal begrenzten Effekten wie z. B. Baumaßnahmen im Umfeld einzelner Messstationen in relevantem Umfang beeinflusst zu werden.

Abbildung 7. Räumliche Verteilung der Messorte MP 1 bis MP 28 (gefüllte Kreise) und der LANUV-Messstandorte (gefüllte Dreiecke) im Stadtgebiet von Dortmund (Quelle: Jahresmessbericht 2013).

Abbildung 8. Rückgang der NO₂-Konzentrationen im Zeitraum von 2009 bis 2013 an 13 Passivsammlermessstellen in Dortmund sowie an den Messstellen des LANUV NRW in µg/m³.

In Abbildung 8 ist die zeitliche Entwicklung der NO₂-Konzentrationen zwischen 2009 und 2013 an den von der Stadt Dortmund durchgeführten Messstellen zusammengefasst. Für diesen Vergleich stehen insgesamt 13 Messorte zur Verfügung, an denen bereits im Jahr 2009 Messungen durchgeführt wurden. Die nicht fortlaufende Nummerierung der in der Abbildung 8 aufgeführten Messstellen ist auf die Verlagerung von Messstellen zurückzuführen – neue Messstellen werden fortlaufend nummeriert und die Nummern nicht mehr beprobter Messstellen wird nicht erneut verwendet, um die Messdaten eindeutig einer konkreten Messstelle zuordnen zu können. In der Abbildung sind zusätzlich auch die vom LANUV NRW beprobten Messorte aufgeführt. Die in Abbildung 8 dargestellten Werte stellen die Differenzen der NO₂-Jahresmittelwerte zwischen den Jahren 2013 und 2009 am jeweiligen Messort dar. Da an allen aufgeführten Messorten die NO₂-Jahresmittelwerte im Jahr 2013 niedriger lagen als im Jahr 2009, resultieren negative Differenzen, die einen Rückgang der NO₂-Belastung dokumentieren.

Im Vergleich zu 2009 kann an allen Messorten ein Rückgang der NO₂-Konzentrationen festgestellt werden. Die Reduktion der Belastung reicht von 2 µg/m³ (MP 02) bis zu 9 µg/m³ an den Messpunkten Stockumer Str. (MP19), Brackeler Straße (VDOM) und Steinstraße (VDOR). Im Mittel über alle Messstationen in Dortmund wurde über den Zeitraum von 2009 bis 2013 ein Rückgang der NO₂-Immissionen von 6 µg/m³ registriert (das entspricht etwa 13 % im Mittel). Die Ergebnisse deuten somit auf einen moderaten Rückgang der NO₂-Belastungen in den letzten Jahren in Dortmund hin. Eine Zunahme der NO₂-Belastung wird derzeit an keiner der Messstellen beobachtet.

Die Stadt Wuppertal führt ebenfalls bereits seit vielen Jahren kommunale Messungen zur Ergänzung der Messungen des LANUV NRW durch. In Wuppertal befinden sich 21 von 23 aktuell betriebenen Messpunkten innerhalb der im Stadtgebiet ausgewiesenen Umweltzone. 

Abbildung 9. Rückgang der NO₂-Konzentrationen im Zeitraum von 2008 bis 2013 an den 23 Passivsammler-messstellen in Wuppertal sowie an der LUQS-Station Wuppertal-Gathe (VWEL) des LANUV NRW in µg/m³ (Quelle: Luftmessbericht 2013).

Mit einer Ausnahme können hier alle Messorte als potenzielle Belastungsschwerpunkte für NO₂ charakterisiert werden. Insbesondere die lokalen Austauschbedingungen (z. B. eingeschränkte Belüftung durch Tallage) zeigen sich in Wuppertal als besonders nachteilig. Weil diese neben den Emissionen maßgeblich für die Immissionssituation verantwortlich sind, werden neben den Spurenstoffmessungen auch meteorologische Daten erfasst. Mit Hilfe der kommunalen NO₂-Messungen kann auch für die Stadt Wuppertal belegt werden, dass sich die Belastung durch NO₂ in den letzten Jahren kontinuierlich verbessert hat. Die Entwicklung über einen 6-jährigen Zeitraum (2008 bis 2013) zeigt flächendeckend über alle Messorte eine Reduktion um etwa 9 µg/m³ bzw. 16 % (Abbildung 9). Eine Zunahme der NO₂-Immissionen wurde trotz relativ ungünstiger meteorologischer Bedingungen an keiner der innerstädtischen Messstellen beobachtet. Hierzu werden auch die mittlerweile ergriffenen Maßnahmen aus der Luftreinhalteplanung einen Beitrag leisten.

In Abbildung 10 ist analog zur Darstellungsmethodik in Abbildung 7 die räumli che Verteilung sowohl der aktuellen als auch der mittlerweile nicht mehr beprobten Messorte im Stadtgebiet von Wuppertal dargestellt. In blau sind hierbei die aktiven Messpunkte des aktuellen NO₂-Messnetzes markiert, die nicht mehr beprobten Messpunkte sind grün dargestellt.

Abbildung 10. Räumliche Verteilung der bis 2013 aktiven sowie der nicht mehr beprobten NO₂-Messorte in Wuppertal (Quelle: Luftmessbericht 2013).

Während die graphische Darstellung des aktuellen Messnetzes noch eine zum Teil heterogene, räumliche Verteilung der Messpunkte zeigt, führt die Überlagerung aller bislang untersuchten Messorte zu einer deutlich homogeneren Verteilung über das Wuppertaler Stadtgebiet. Insgesamt wurden demnach seit 2006 NO₂-Messungen an 17 Messorten durchgeführt, die aktuell (2014) nicht mehr Bestandteil des Wuppertaler Messnetzes sind. Die ehemaligen Messpunkte MP 06 Gathe sowie MP 23 Am Buchenloh nehmen in dieser Übersicht eine Sonderrolle ein, da an diesen Messstandorten seit 2005 (Gathe) und seit 2002 (Am Buchenloh) Messstationen aus dem LUQS-Messnetz des LANUV NRW betrieben werden, so dass auch für diese Messorte eine kontinuierliche Erfassung mehrerer Spurenstoffe einschließlich NO₂ sichergestellt ist. Ziel dieser Aktivitäten ist die kontinuierliche Verbesserung der Luftqualität zur Einhaltung der Grenzwerte und somit direkt des Gesundheitsschutzes und der Lebensqualität der Wuppertaler Bevölkerung. Unter www.no2-wuppertal.de informiert die Stadt Wuppertal mit fortlaufend aktualisierten Messergebnissen sowie weiteren Hintergrundinformationen.

Zusammenfassend bietet die ergänzende Erfassung der flächenhaften NO₂-Belastung mittels Passivsammlern die Möglichkeit, bei vergleichsweise geringem Aufwand, aktuelle und belastbare Zusatzinformationen für verschiedene Bereiche der Luftreinhalteplanung oder Planverfahren zu erhalten.

Grundlagen und Literatur

UBA (2014): Liste der Luftreinhalte- und Aktionspläne in Deutschland, Stand 09.07.2014. Umweltbundesamt (UBA), Dessau.  http://gis.uba.de/website/umweltzonen/lrp.php vom 12.09.2014

UBA (2014): Luftqualität 2013 Vorläufige Auswertung; Umweltbundesamt (UBA); Fachgebiet II 4.2 „Beurteilung der Luftqualität“, Dessau

BMVBS / BBR (Hrsg.): Wirksamkeit und Effizienz kommunaler Maßnahmen zur Einhaltung der EU-Luftqualitäts- und Umgebungslärmrichtlinie. BMVBS-Online-Publikation XX/2010.

BASt (2012): MARLIS - Maßnahmen zur Reinhaltung der Luft in Bezug auf Immissionen an Straßen, Version 2.0, Bundesanstalt für Straßenwesen, Bergisch Gladbach

Pfeffer, U., Beier, R., Zang, T. (2006): Measurements of nitrogen dioxide with diffusive samplers at traffic-related sites in North-Rhine Westphalia (Germany); Gefahrstoffe, Reinhaltung der Luft, Vol. 66 (2006), Nr. 1/2; S. 38-44

Pfeffer, U.; Zang, T.; Rumpf, E.-M.; Zang, S (2010): Calibration of diffusive samplers for nitrogen dioxide using the reference method – Evaluation of measurement uncertainty; Gefahrstoffe, Reinhaltung der Luft (2010), Nr. 11/12; S. 500-506

passam ag: NO2-Passivsammler (Long-Term); passam ag, Schellenstrasse 44, CH-8708 Männedorf

DIN EN 16339 (2013-11): Bestimmung der Konzentration von Stickstoffdioxid mittels Passivsammler; Deutsche Fassung EN 16339:2013

Müller-BBM (2014): Luftmessbericht Wuppertal 2013; Müller-BBM GmbH, Niederlassung Gelsenkirchen; 45899 Gelsenkirchen

Müller-BBM (2014): NO2-Messungen in Dortmund Jahresmessbericht 2013; Müller-BBM GmbH, Niederlassung Gelsenkirchen; 45899 Gelsenkirchen

Neununddreißigste Verordnung zur Durchführung des Bundes-Immissionsschutzgesetzes (Verordnung über Luftqualitätsstandards und Emissionshöchstmengen – 39. BImSchV) vom 2. August 2010 (BGBl. I S. 1065)

Erste Allgemeine Verwaltungsvorschrift zum Bundes-Immissionsschutzgesetz (Technische Anleitung zur Reinhaltung der Luft - TA Luft) vom 24. Juli 2002 (GMBl. Nr. 25 - 29 vom 30.07.2002 S. 511)

DIN EN 14 211 (2012-11): Außenluft - Messverfahren zur Bestimmung der Konzentration von Stickstoffdioxid und Stickstoffmonoxid mit Chemilumineszenz; Deutsche Fassung EN 14211:2012 (Ausgabe 2012-11)

LANUV-NRW: NO2-Messdaten der LUQS-Stationen Essen Gladbecker Straße (VEAE), Bottrop-Welheim (BOTT), Dortmund Brackeler Straße (VDOM); Monatsberichte und EU-Jahreskenngrößen für die Jahre 2010, 2011, 2012, 2013, 2014; Landesamtes für Natur, Umwelt und Verbraucherschutz (LANUV) NRW, Recklinghausen, 2014

Guide to the demonstration of equivalence of ambient air monitoring methods, Report by an EC working group for demonstration of equivalence, Januar 2010. http://ec.europa.eu/environment/air/quality/legislation/pdf/equivalence.pdf

Test the equivalence - Excel-sheet, http://ec.europa.eu/environment/air/quality/legislation/pdf/RIVM_PM_equiva lence_v2.9.xls